Le Prince qui avait reçu en 1994 le titre d'infant d'Espagne de son cousin et ami de longue date du roi Juan-Carlos, était né le 16 janvier 1938 à Lausanne, fils du prince Alphonse, un frère de la comtesse de Barcelone, et de la princesse Alice de Bourbon-Parme. Il a deux soeurs prénommées Inès et Thérèse.

Après des études de droit, il vécut à New York où il travaillait dans le milieu bancaire, puis à Mexico. En 1965, il avait épousé la princesse Anne de France, fille des comtes de Paris. Le couple a eu cinq enfants : les princesses Cristina, Maria-Paloma, Inès et Victoria ainsi que le prince Pedro. Chef de la maison de Bourbon-Siciles, Don Carlos lègue ses droits hypothétiques au trône à son fils unique le duc de Noto. Le Prince qui assista pourtant à la prestation de serment du roi Felipe VI était de santé fragile depuis qu'il avait été victime d'un ictus voici quelques années. Par permission spéciale, le Prince sera enterré au monastère de l'Escorial, panthéon de la dynastie des Bourbons, aux côtés de l'infant Alfonso, frère défunt du roi Juan-Carlos, qui mourut à quatorze ans.

Unanimement apprécié pour sa discrétion et sa fidélité, Don Carlos se passionnait notamment pour l'héraldique.